Markus M. Miedaner, Frieder Enzmann und Michael Kersten
Die Idee des Projektes besteht darin, dass die Aufnahme von wasserlöslichen Spurengasen weniger durch direkte Aufnahme in die Eisphase, als vielmehr durch indirekte Aufnahme (“entrapment”) über eingeschlossene Luft- und Wassertröpfchen erfolgt. Diese Annahme gilt es für das Verständnis der chemischen Wechselwirkung zwischen vereisten Hydrometeoren und der Umwelt mit mikroskopischen und spektroskopischen Experimenten direkt zu verifizieren. Zunächst soll die 3D-Verteilung der Phasen Eis-Wasser-Luft in, bei unterschiedlichen Umweltbedingungen gebildeten, Graupelpartikeln untersucht werden. Hierzu wurden zunächst künstliche Proben wie 1%ige (wt) NaBr-Lösungen bis hinab zu 0,7 µm röntgenmikrotomographisch an der Synchrotronanlage SLS (Villigen, Schweiz) in Zusammenarbeit mit Dr. Amman und Dr. Huthwelker (PSI) charakterisiert.
Prinzipskizze der Mikroröntgentomographie. Der Synchrotronstrahl kommt von links, die Probe wird im Strahl gedreht.
Zunächst wurde der Cryo-Probenhalter gegenüber der bisher bekannten Konstruktion an der ESRF in Grenoble (Flin et al., 2003) erheblich modifiziert, dabei vereinfacht. Ein erstes tomographisches Bild der 3D-Verteilung der ausgefrorenen NaBr-Lösung ist unten zu sehen.
NaBr auf
Korngrenzen und Kristallflächen eines polykristallinen Eiswürfels der
Kantenlänge 1 mm bei
-20 °C (links). NaBr (gold) und Luft (schwarz) im Detailausschnitt mit
einer Kantenlänge von 0.2 mm aus gleicher Probe.
Bei den nächsten Meßkampagnen an der SLS sollen natürliche Graupelproben aus verschiedenen Probenahmekampagnen, u.a. am Jungfraujoch, untersucht werden, wobei dann der Vergleich zu künstlichen Proben aus dem Mainzer Windkanal (Institut für Physik der Atmosphäre) und Salzlösungen von Interesse sein wird. Die röntgentomographische (morphologische) und gleichzeitig röntgenspektroskopische (chemische) Charakterisierung von reinen Eiskeimen soll später am Röntgenmikroskop (STXM) der Synchrotronanlage BESSY-II (Berlin) in einer 3D-Ortsauflösung bis hinab zu 20 nm erfolgen. Aus diesen Aufnahmen lassen sich die Volumen- und Oberflächenverteilung der einzelnen Phasen, sowie ihre Dichte und chemische Zusammensetzung gewinnen.
In einem zweiten, ebenfalls experimentell ausgerichteten Ansatz soll die Reaktion der Spurengasionen an der Eisoberfläche mit Hilfe spektroskopischer Experimente sowie thermodynamischer Modellierung untersucht werden. Der dabei verfolgte Ansatz der Zugabe von Spurengasen in evakuierten ATR-FTIR Zellen mit gekühlten ZnSe-Kristalloberflächen wurde von Ewing (2004) entwickelt.
Prinzipskizze der ATR-FTIR-Zelle für die Quantifizierung der QLL (Ewing, 2004).
Hierbei interessiert vor allem die quantitative Erfassung der Spurengaswirkung auf die Bildung der sog. "quasi-liquid-layer" (QLL), deren Existenz bis zu einer Temperatur von -10 °C eindeutig belegt ist, über deren Dicke aber bisher sehr widersprüchliche Informationen publiziert wurden.
Dicke der QLL von "reinem" Wasser-Eis in Abhängigkeit von der Temperatur (Ewing, 2004).
Ziel des Teilprojekts ist es, das troposphärische Eis insbesondere als Trägerphase für den Spurenstofftransport in mikrophysikalisch-numerischen Modellen besser zu charakterisieren und zu parametrisieren.
Literatur:
Ewing G.E. (2004): Thin film water. J. Phys. Chem. B108, 15953-15961.
Flin F., Brzoska J.B., Lesaffre B., Coleou C. and Pieritz R.A. (2003): Full three dimensional modelling of curvature-dependent snow metamorphism - first results and comparison with experimental tomographic data. J. Phys. D: Appl. Phys. 36, A49.